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纳米硅衬底上外延生长氮化铝光子晶体纳米腔-微光发射测量

法国巴黎大学电子技术研究所等发表于2011年应用物理
翻译:北京丰通丰创光电科技有限责任公司 2014年12月


  翻译本文的目的是为了推广德国CRYLAS的266nm连续光激光器,学习光子晶体激光光谱。

  一种加工III族氮化物光子晶体薄膜的方法,不需要对III-N材料进行刻蚀。光子晶体的图案最早是在硅衬底上发现的。GaN量子点嵌入的AlN薄膜层中,然后,通过外延生长,使用氨系分子束外延,在硅衬底图案的上方生长。通过光子晶体孔,选择性的刻蚀,得到自由站立的薄膜。对修改后的L3腔体,在室温下进行光致荧光测量,425nm处达到品质因数1800。讨论了使用这套系统产生激光的可能性。2011年美国物理研究所。

  III-N材料(GaN, AlN, InN, 和相关的合金),已经成为了紫外到蓝绿光源的主流材料。这些材料的成功研发,产生了蓝、绿、白光的发光二极管。大家已经意识到,硅技术中小尺寸III-N族激光器的实现,代表了将来研发的主要趋势。同时,近期关于光子晶体谐振腔的研究,已经证明了这些结构的潜力,在小的模量里,实现高品质因数的光学模式。可以观测Purcell效应、强耦合和低阈值激光器。

  大家期待结合III-N族材料和光子晶体薄膜,可以生成高级的光电器件,在室温下工作的紫外-可见光范围。而且,在制作III-N族光子晶体发射器方面,只有少量的工作被报道。实际上,因为III-N族材料的化学惰性,使得氮基高质量光子晶体薄膜不容易制作。而且,光子晶体结构的光学灵敏性在短波光学波长,要求短的谐振腔,典型值在100nm到200nm之间;孔尺寸在50nm到150nm之间。第一个III-N族光子晶体,是在蓝宝石基板上生长的薄膜。已经证明,III-N族光子晶体表面发射激光器,电泵浦结构,在蓝紫光波长发光,通过GaN衬底上生长;或通过光泵浦结构,结合二维光子晶体慢模耦合一维布拉格镜片。SiC衬底上凹的凹形空气桥AlN纳米结构,通过光电化学刻蚀加工出来的光子晶体,一个长的L7腔体,在383nm已经达到2400的品质因数。已经报道的硅衬底上二维氮化镓光子晶体悬挂膜,没有任何光学特性。而且,没有任何关于AlN光子晶体薄膜包含发射结,如硅衬底上量子点,的报道。在硅上集成,对于低成本蓝紫光光电器件的研发具有巨大的重要性。

  本文,我们报道了具有嵌入式GaN量子点,可实现室温下紫外可见发光的AlN光子晶体薄膜纳米腔加工和研究。为了避免AlN刻蚀中遇到的问题,开发了一种原创的III-N族光子晶体薄膜的加工工艺。通过二维氮化外延生长,使用氨基分子束外延(NH3-MBE),然后,在硅和III-N材料间进行选择性刻蚀,在硅图案上实现氮化物光子晶体薄膜。这一方法依赖于硅加工工艺,并避免了III-N族材料刻蚀的困难。

AlN光子晶体加工工艺原理图-丰通丰创

   图1:加工工艺的原理图。a)通过电子束光刻和ICP刻蚀,在硅衬底111上加工光子晶体。b) 使用NH3-MBE,在硅衬底图案上生长15nmAlN薄膜。c) 在HNA(HF/nitric acid/acetic acid )溶液中刻蚀硅。d) 使用NH3-MBE,在硅衬底图案上生长85nmAlN薄膜和两个GaN量子点平板。e)修改L3薄膜腔的扫描电子显微镜的图。AlN光子晶体的周期和孔半径,是170nm和40nm,腔体的侧孔被移动到边沿,d=0.2a,来增加谐振效率。


  光子晶体样品的加工,包含四个主要的工艺步骤。第一,硅衬底上纳米图案,是矩形的空气孔(图1a)。选定晶格周期170nm,这样最后加工后的孔半径r=0.23a (~40 nm),可得到425nm的光子带隙。一层90nm厚的ZEP-520A光刻胶,喷涂在硅衬底上。使用30 keV Raith 电子束光刻机曝光。通过两步ICP刻蚀,将图案转移到硅上。首先,开始各向异性的刻蚀。孔洞刻蚀使用Bosch工艺,通过周期性切换SF6(刻蚀)和C4F8(侧壁钝化保护)。这一工艺具有选择性,可以使用薄的光刻胶,加工小尺寸的纳米结构。然后,使用NH3-MBE(图1b),在硅衬底图案上生长15nmAlN薄膜。我们重视硅表面纳米图案不降级,实现优良特性的外延生长。在HNA(HF/nitric

acid/acetic acid )溶液中刻蚀硅,以释放结构应力和加工薄膜(图1c)。使用NH3-MBE,在硅衬底图案上生长85nm厚的氮化铝薄膜。总的AlN薄膜厚度,对应425nm处λ/2n。两个GaN量子点的平板,被10nm AlN垫片分开,在外延工艺中插入到AlN层(图1d)。硅衬底上薄的GaN量子点外延层的受控生长,和它们在室温下400nm波长处的发射效率,已经有文献证明。这个加工工艺,已经考虑了材料加工过程中硅侧壁材料寄生沉积过程的优化。这可以阻止欠刻蚀步骤。这就是为什么在第一步外延生长后,短时间中断的原因(几乎没有侧壁材料寄生),第2步生长只有在欠刻蚀后进行。欠刻蚀的深度大约750nm,足够大的膜厚,保证了衬底上光学模式的去耦合。各种类型纳米腔体的加工,尤其是L3修改腔。L3修改腔的限制,有3个去掉的空气孔和边沿空气孔横向位移晶格参数的分量(d=0.2a)来实现。图1e为薄膜腔的扫描电子显微镜的图。

室温下修改L3腔体的光荧光谱-丰通丰创

   图2:室温下修改L3腔体的光荧光谱,d=0.2a。高能量的重组特性,在3.8eV附近,与量子点发射的最低高度有关。低能量的重组特性,在3eV附近,与量子点发射的大高度有关。插图:最低能量模式,在3600线高分辨率光栅下的光谱。得到品质因子1800。

  微荧光测量,使用科研显微镜测量点尺寸大约1.5微米(功率密度50 W/cm2)。对于质量因子测量,位荧光信号使用高分辨率光谱仪色散(3600线/mm, 55 cm 聚焦长度),光谱分辨率0.16 meV。室温下的光谱测量,使用266nm连续光激光器(Crylas/FQCW 266-50),和带液氮冷却CCD的光谱仪。图2所示为室温下L3腔体的光荧光谱。在2.910 eV, 2.975 eV, 2.995 eV,明显有3个谐振模式。类似的测量,也对标准L3腔体进行过。没有边沿孔的移位,很难观测到最低的能量模式,较高的能量模式产生光谱位移,和建模的方式一致(未显示)。这些谐振与光子晶体的慢模无关,而与腔体的谐振模式有关。图2中插入的小图,显示了基膜光谱的放大,具有高的质量因子。在2.912 eV (425 nm),质量因子达到了1800。两次测量中峰值位置的小位移,可以用热效应解释,尤其是在高激发功率下。而且,可以观察到随着泵浦功率的增加,质量因子下降,由于薄膜光生自由载流子的额外吸收损耗。

修改L3纳米腔体的3D-FDTD谱-丰通丰创

  图3:修改L3纳米腔体的3D-FDTD谱。基膜FM使用箭头指示。上方的插图,为基膜的品质因子随孔半径的变化。下方的插图,为基膜电场分布的二维傅立叶变化。泄漏区或锥形区被高亮显示。
  为了更好的理解这些测试结果,腔体仿真使用三维时域有限差分(3D-FDTD)计算。计算中使用的尺寸,由扫描电子显微镜提供。AlN在400nm的折射率,使用2.15。3D-FDTD谱如图3所示。修改的L3腔体,三个谐振模式的计算在2.847 eV, 2.932 eV, 2.955eV,并且在3.05 eV具有较宽的发射。它们的质量因子在4810, 485, 和1370,分别对比试验结果1800, 270,和270。主要的模光谱在2.955 eV,建模中的其它两个模式幅度较小。对模式能量位置和能量间距的数据,在实验和建模间一致。图3代表了薄膜上方仿真区域的光谱,各部分幅度与实验结果不同,是由于远场光谱被显微镜物镜滤光。实验的结果,基膜品质因子只比计算结果小2.5倍。我们认为差异来源于空气孔的不一致性,如孔的粗糙度,孔对称性的减少,不是完美的圆。值得强调的是,AlN光子晶体薄膜腔体质量因子的计算结果,明显小于硅光子晶体薄膜L3型腔体(对于优化的结构可以达到100000)的计算结果。实际上,AlN折射率2.15比硅的折射率3.45明显小,显著的减少了光子带隙宽度。而且,响应的归一化频率在0.4左右,而不是0.25;在空气锥中傅立叶分量显著大于硅薄膜,导致了质量因子的减小(见图3中插图)。基膜质量因子对腔体的设计、空气孔的半径很敏感,见图3中插图2。对被研究的结果来说,尖峰最大值来自r=0.23a。实验中,在r=0.25a时,我们测量了在417nm时品质因子1170,对应于从最大值有35%的衰减,与模型一致。

  一个可能的前景是,这样小的尺寸/高品质的腔体,可以得到紫外纳米激光器。对于腔体/量子点系统,考虑到速率等式中的Purcell效应,产生激光的条件为 :

产生激光的条件-丰通丰创

其中Nt是空间和光谱匹配模式的量子点数量。β是腔体模式中自发辐射耦合因子。τe 是模式中量子点的平均自发辐射。Γc是腔体外的光子逃逸速率。对于这个激光的评估,均匀线宽不是关键参数:

随着均匀线宽的增加,Purcell的减少,被光学模式谐振点数量的增加给补偿。尽管不是大家都知道,对于小尺寸量子点激光器,具有大的Purcell效应。节速率等式没有考虑到所有导致增益的工艺,并且,实现激光激发所需要的ζ数值,比文献中预测的小,文献中认为ζ=6x10_2 。在现有的情况下,Nt在2左右,Purcell因子在200左右,这样β大约在1左右。这些大的GaN量子点,自然自发辐射速率,具有强的Stark效应量子限制,在3 eV的发射大约200ns。这导致由于Purcell效应,平均的自发辐射速率τe为4ns。考虑到Purcell因子的平均衰减为4倍,由于在点和模式间光谱和空间的不匹配。这样,ζ=1x10_4。现有腔体远没有达到激发的条件。但新工艺表示,对于较短波长,如300nm的发光,GaN/AlN量子点的自然寿命更短,大约0.5ns。当通过增加量子点平板的数量,来增加量子点的密度;增加品质因子到4000;增益因子可以达到2倍。这样,大约ζ=0.1,在300nm波长处有希望实现纳米紫外激光。
 


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